극초단 레이저 – 극초단 결맞음(Ultrafast Coherence)의 기본 원리

원자(atom)의 개념은 24세기 전인 고대 그리스 철학자 레우키포스(Leucippus)와 데모크리토스(Democritus)에 의해 정립되었습니다.¹ 그러나 원자의 움직임을 관찰하고 조작하는 것은 20세기 후반이 되어서야 가능해졌습니다.² 1Å의 거리에서 대략 10 km/s의 기본 속도로 원자 규모의 역학을 다루는 데 필요한 시간 분해능은 10 펨토초(10×10^-15초)입니다. 이에 따라 원자와 분자를 시각화하고 이를 다루기 위해서는 지속 시간이 대략 핵 운동 정도 되는 레이저 펄스가 필요합니다. 레이저 기술이 급속도로 발전하면서 현재는 수 펨토초에서 수십 아토초(10×10^-18초) 사이의 펄스를 생산할 수 있게 되었습니다. 이러한 극초단 펄스로 인해 원자와 전자에 관한 직접 연구 및 정밀 조작이 가능해지면서 기존에는 접근조차 할 수 없었던 영역까지 과학과 기술의 한계를 허물 수 있게 되었습니다.

레이저는 이득매질(gain medium)을 사용하는 광증폭(예: Ti:sapphire crystal)과 공진기(cavitiy)로 보장되는 피드백(예: 미러 2개)의 두 가지 일반 원리로 작동합니다. 여기된 이득매질에서 빛이 증폭됨에 따라 공진기의 피드백으로 인해 부분적으로 투과하는 강렬한 레이저 빔이 생성됩니다(그림 1).

그림 1: 연속파(CW), 제2고조파 발생(SHG: second-harmonic generation), Nd:YAG 레이저를 사용하는 ultrafast laser oscillator의 일반적인 광학 세팅 방식

극초단 펄스(ultrashort pulse)는 모드 수가 많은 광파 또는 광파장(λ) 절반의 정수배가 모드 동기(mode-locking)로도 알려진 동상 중첩(in-phase superposition)을 통해 간섭성을 띠며 방출될 때 생성됩니다. 극초단 펄스의 넓은 에너지 대역폭은 시간 에너지의 정밀도가 푸리에 변환(Fourier transform)에 의해 제한되는 광자 고유의 파동 특성으로부터 발생한다는 불확실성 원리에서 비롯됩니다. 극초단 펄스의 에너지(E=hc/λ)는 대역폭 내에서 여러 옥타브에 걸쳐있을 수 있기 때문에 이때 중요하게 짚고 넘어가야 할 것은 넓은 펄스가 간섭성을 유지하는지 여부입니다. 간섭의 개념은 광파와 원자/전자 집단 사이에서 간섭 효과를 보장하기 위해 극초단 규모에서의 광물질(light-matter) 상호작용이 상당히 중요합니다. 이러한 간섭은 파동들 사이의 위상차에 따라 보강 간섭과 상쇄 간섭으로 나뉠 수 있습니다. ³

그림 2: 모드 동기(mode-locking)를 통해 극초단 펄스를 생산하는 기본 개념으로서 이러한 펄스는 시간적 폭은 극히 짧은데 반해 파장 대역폭이 매우 넓음

에너지가 E'₀인 상태 χ₀를 이에 상응하는 에너지 E_n을 가지고 있는 다른 상태 φ_n으로 시스템을 전환시키는 가우시안 극초단 레이저 펄스를 고려할 경우 파동함수는 다음과 같이 계산됩니다.

(1)$$ \phi = \sum{a_n \varphi_n} $$

여기서 α_n은 해당 펄스를 적용한 후 계수의 제곱이 개별 고유치(eigenstates)의 집단 확률을 나타내는 고유치 φ_n의 진폭을 가리킵니다. 1차 섭동론(first-order perturbation theory)에 따르면 이 고유치는 다음과 같이 구할 수 있습니다.

(2)$$ a_n = C \langle \varphi_n | \chi_0 \rangle \int^{+ \infty}_{- \infty} \exp{\left[ - \frac{i \left( E_n - E_0 \right) t }{\hslash} \right]} \cdot \exp{\left( \frac{-t^2}{\alpha \tau^2} \right)} \cdot \cos{\left( \omega t \right)} \, \text{d} t $$

여기서 C는 펄스의 간섭장 진폭과 전이 쌍극자 모멘트에 의존하는 상수를 가리키며, α = 2π²/ ln⁡(2)입니다. < φ_n | χ₀>는 초기 상태와 최종 상태 간의 적분으로 얻게 되는 프랑크-콘돈 인자(Franck-Condon factor)입니다. 방정식 2에 있는 적분을 계산하면 다음과 같습니다.

(3)$$ a_n = C \langle \varphi_n | \chi_0 \rangle \cdot \exp{\left[ \frac{- \left( \omega_n - \omega \right)^2 \alpha \tau^2}{4} \right]} $$

여기서 ω_n= (E_n- E'₀) / ℏ는 보어 진동수(Bohr frequency)를 가리킵니다. 극초단 펄스의 범위 내에서 레이저가 여기될 경우 프로세스의 수명은 0에 근접하며, α_n⁡= C < φ_n | χ₀>입니다. 따라서 초기 파동함수와 동일한 형태를 갖게되는 여기 파동 패킷 ψ는 여기된 고유 상태가 결맞음 중첩(coherent superposition)이 된 것을 의미합니다.

위 공식을 바탕으로 한 극초단 펄스의 간섭성은 다단계 원자⁵, 분자⁶, 반도체 스핀 상태⁷, 위상 전이⁸, 자성⁹을 제어할 수 있는 강력한 기법을 제공하며, 이전의 기술로는 불가능했던 어플리케이션을 구현할 수 있도록 합니다. 극초단 레이저를 활용하면 신소재의 구조적 기능에 대한 패러다임을 좀 더 자세히 파악할 수 있어 원자, 분자, 단분자층의 역학적 조작을 통한 최적의 기능성 소재 설계가 가능해집니다.^10,11 이처럼 원자 및 전자의 역학을 정확하게 연구 및 제어할 수 있는 능력이 초정밀 계측 기법과 고기능성 소재 기반의 다양한 첨단 신기술을 이끌어온 것이나 다름없습니다.

참고문헌:

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