극초단 레이저의 LIDT

극초단 레이저(ultrafast laser)는 지속 시간(수 펨토세컨드 또는 피코세컨드)이 극히 짧고 피크 파워가 높은 펄스를 방출하는 펄스 타입의 mode-locked laser입니다. 푸리에 한계(Fourier limit) 또는 에너지 시간의 불확실성으로 인해 시간적으로 펄스의 길이가 더 짧을수록 파장의 스펙트럼이 넓게 확산됨에 따라 극초단 펄스는 길이가 더 긴 펄스에 비해 더 넓은 파장 대역폭을 갖게 됩니다(그림 1). 극초단 레이저는 고강도 물리학, 펨토세컨드 소재 가공, 레이저 분광학과 같은 광범위한 응용 분야에 다양한 이점을 제공합니다. ¹

그림 1: 극초단 레이저 펄스의 파장 밴드폭은 펄스의 지속 시간에 반비례함

펄스 지속시간이 극히 짧은 극초단 레이저는 기타 펄스 레이저와 달리 광학 코팅 및 구성 요소와 상호 작용을 일으키기 때문에 극초단 레이저로 인한 손상은 최근 수년 동안 광학 연구에서 활발한 주제가 되어왔습니다. 일반적으로 극초단 레이저에 노출된 후 박막 코팅의 가열은 비평형 에너지(non-equilibrium energy) 전달로 인해 발생합니다. 입사되는 광자의 에너지는 기저 상태의 전자에 의해 흡수되며 이로 인해 수 펨토세컨드 이내에 여기 상태로 전환됩니다. 그 다음 이 “hot” 전자는 피코초범위의 광자-전자와 광자-광자 산란을 통해 기저 상태로 되돌아가 코팅 소재의 에너지를 재분배합니다.^{2, 3} 광자-전자 산란은 래티스 진동으로 인해 발생하는 전자 파동 함수로 왜곡을 설명하고 광자-광자 산란은 래티스 내에서 다른 진동을 유발하는 래티스 진동을 설명합니다(그림 2).

그림 2: 광자-전자 산란은 래티스 진동과 전자 사이의 에너지 전달로서 전자가 래티스로 내부로 다시 향하도록 함. 반대로 광자-광자 산란은 새로운 광자를 생성하기 위한 다중 래티스 진동 간의 상호작용임

페르미 분포(Fermi distribution)는 전자 래티스 재분배보다 훨씬 빠르기 때문에 박막(thin film)은 서로 상호 작용을 하는 전자와 광자 두 개의 서브시스템 구성으로 설명할 수 있습니다.⁴ 극초단 여기 상태로 인한 온도 상승은 극초단 레이저의 LIDT를 이해하는 데 있어 매우 중요한 부분입니다. 핫 캐리어 완화 역학은 이론적으로 산출될 수 있으며 실험적으로는 테스트 옵틱의 광학적 특성 변화를 시간 함수로 측정하는 극초단 펌프-프로브 분광법을 이용해 검증될 수 있습니다.^{5, 6}

극초단 레이저가 여기 상태일 때 전자와 래티스의 열적 움직임은 전자와 래티스 서브시스템이 서로 독립적이고 자발적으로 평형에 도달한다는 가정하에 두 개의 온도 모델을 이용해 설명할 수 있습니다. 서로 결합된 열용량 방정식을 사용하면 극초단 여기 상태에서의 이론적 온도 상승을 구할 수 있으며 다음과 같이 계산됩니다.⁷

• C_e와 C_l는 전자와 래티스 서브시스템의 열용량
• T_e와 T_l는 전자와 래티스의 온도
• k_e는 전자의 열전도율
• S는 시간(t)과 공간(z)의 영향을 받는 극초단 레이저 펄스로 유도되는 열 용어(heating term)
• G는 전자 래티스 결합 상수로서 다음과 같이 계산됨

• m_e는 유효 전자 질량
• n_e는 전자수 밀도
• c_s는 벌크 소재의 음속으로서 밀도 ρ_m 대 벌크 계수 B의 비율에 대한 제곱근으로 기술됨
• τ(T_e)는 전자 이완 시간

방정식 3.7과 3.8, 3.9는 T_l와 T_e를 시간 함수로 구할 때 사용됩니다. 그림 3은 구리 기판에 있는 200nm 두께의 골드 나노필름을 비추는 120µm 직경의 빔과 함께 800nm에 중심이 맞춰진 0.2 J/cm² 10fs 극초단 레이저 펄스를 위해 산출된 T_l와 T_e의 이론적 값을 보여줍니다. 이 골드 나노필름의 두께는 나노필름으로 입사하는 광학적 침투 및 전자 침투의 깊이보다 더 큽니다.

그림 3: 800nm를 중심으로 한 0.2 J/cm² 10fs 극초단 레이저 펄스의 극초단 레이저가 여기 상태가 된 후 시간 의존형 전자(적색)와 래티스(청색)의 온도가 상승함

전자의 온도는 순식간에 극고온(13,000K)에 도달합니다. 그 다음 전자-래티스 평형화 과정에서 래티스의 온도(T_l)가 상승하게 되면서 래티스 온도가 약 1,300K에 도달하게 됩니다. 이때 T_l는 금의 융해 온도(1,337K)와 유사하며 이는 플루언스가 불과 0.2 J/cm² 밖에 되지 않는 비교적 약한 극초단 펄스가 래티스로 하여금 금의 융해 온도에 도달하도록 하였기 때문입니다.

비평형 시스템은 전자-광자와 광자-광자 산란을 통해 에너지를 분산시키고 골드 나노필름에서 주변 구리 기판으로의 에너지 전달이 지연되면서 에너지 소산 채널이 새롭게 생성됩니다. 래티스의 온도가 상승하면서 현저하게 높은 온도에 도달하면 코팅막에 레이저 유도 손상이 일어날 수 있습니다. 극초단 레이저 용도에서 최적의 광학 코팅 설계를 위해서는 레이저 여기에 따른 극초단 재열화(rethermalization)를 반드시 이해하고 있어야 합니다.

극초단 펄스의 이론적 영향은 극초단 전자 회절과 같은 극초단 펌프-프로브 분광법을 통해 실험적으로 검증될 수 있습니다. 극초단 펌프 빔은 테스트 샘플을 자극하는 데 사용되며 저출력 프로브 빔은 비평형 상태로 인해 샘플에서 회절되는 전자의 강도 변화를 감시하는 데 사용됩니다(그림 4). 펌프 빔 펄스와 프로브 빔 펄스 도착 사이의 시간적 지연에 따라 생기는 전자 회절 강도의 변화는 전자-래티스 역학을 설명해줍니다.⁸ 따라서 이러한 역학 관계를 통해 나노필름을 가열시키는 여기 상태의 전자 이완 경로를 파악할 수 있습니다.

그림 4: 펌프-프로브 분광법으로 관찰된 회절 강도의 변화는 극초단 레이저 여기로 인한 비평형 에너지 전달과 직접 관련됨

극초단 레이저로 인한 회절 강도의 변화는 데바이-왈러(Debye-Waller) 효과로 설명되며 다음과 같이 산출됩니다.

• I(t)는 시간 t에서의 회절 강도
• I₀는 초기 강도
• T₀는 초기 온도
• u² (T)는 원자의 평균 제곱 변위이며 다음과 같이 계산됩니다

• h는 축소된 플랑크 상수 또는 플랑크 상수를 2π로 나눈 값
• m는 단위 셀의 유효 질량
• k_B는 볼츠만 상수
• θ_D는 데바이 온도

방정식 3.10과 3.11은 서로 다른 펌프-프로브의 시간 지연에서 레이저가 여기된 후에 회절 강도 변화를 보여줍니다. 이러한 회절 강도 변화는 프로브 빔과 펌프 빔이 비추는 쪽이 옵틱의 코팅면인지 아니면 코팅 기판의 경계면인지 여부에 따라서도 달라질 수 있습니다(그림 5). 레이저가 여기 상태가 된 후 평형 온도에 도달하는 데 걸리는 시스템의 지연 시간은 극초단 레이저 펄스 지속시간보다 훨씬 더 깁니다. 나노필름의 가열은 피코세컨드의 시간 규모로 진행되며 극초단 레이저 여기에 따른 여기 전자의 평형으로 인해 발생합니다.

그림 5: 골드 나노필름에서 구리 기판으로 에너지가 전달되면서 골드-구리의 경계면에서 발생하는 회절 강도의 변화(적색)를 비롯해 골드 나노필름에서 극초단 여기 후에 이어지는 전자-광자와 광자-광자 산란으로 인한 회절 강도의 변화(청색)

참고 문헌

1. Mao, S. S. et al., “Dynamics of Femtosecond Laser Interactions with Dielectrics.” Appl. Phys. A 2004, 79, 1695.
2. Jiang, L., and H. l. Tsai. “Energy Transport and Material Removal in Wide Bandgap Materials by a Femtosecond Laser Pulse.” International Journal of Heat and Mass Transfer, vol. 48, no. 3-4, 2005, pp. 487–499., doi:10.1016/j.ijheatmasstransfer.2004.09.016.
3. Wellershoff, Sebastian S., et al. “The Role of Electron–Phonon Coupling in Femtosecond Laser Damage of Metals.” Appl. Phys. A, vol. 69, Dec. 1999, pp. 99–107.
4. Shin, Taeho, et al. “Extended Two-Temperature Model for Ultrafast Thermal Response of Band Gap Materials upon Impulsive Optical Excitation.” The Journal of Chemical Physics, vol. 143, no. 19, 2015.
5. Karam, Tony E, et al. “Enhanced Photothermal Effects and Excited-State Dynamics of Plasmonic Size-Controlled Gold–Silver–Gold Core–Shell–Shell Nanoparticles.” J. Phys. Chem, vol. 119, 17 July 2015, pp. 18573–18580., doi: 10.1021/acs.jpcc.5b05110.
6. Heilpern, Tal, et al. “Determination of Hot Carrier Energy Distributions from Inversion of Ultrafast Pump-Probe Reflectivity Measurements.” Nature Communications, vol. 9, no. 1, Oct. 2018, doi:10.1038/s41467-018-04289-3.
7. Hu, Jianbo, et al. “Ultrafast Lattice Dynamics of Single Crystal and Polycrystalline Gold Nanofilms☆.” Chemical Physics Letters, vol. 683, 2017, pp. 258–261., doi:10.1016/j.cplett.2017.04.021.
8. Gedik, Nuh. “Techniques.” Gedik Group, Massachusetts Institute of Technology, 2013, web.mit.edu/gediklab/research.html

이전 단원 다음 단원